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科学家确定了单铁原子材料中催化中心的电子和结构动力学

单原子催化剂(SAC)是均相和异相催化之间的概念桥梁。它通过识别活性位点,甚至在原子尺度上监测催化位点的几何结构和电子环境的动态行为,提供了捕获反应中间体的新机会。

具有确定的微环境的模型SAC的探索以及具有高原子分辨率的新颖操作技术的发展都是重要的,但仍然具有挑战性。

最近,由中国科学院大连化学物理研究所(DICP)的黄彦强教授和张涛教授领导的研究小组及其合作者报告了他们对单铁催化中心的电子和结构动力学的发现。原子材料在原位氧还原反应(ORR)条件下。

这项研究于11月20日发表在《化学》杂志上。

研究人员通过溶剂辅助接头交换(SALE)方法合成了具有良好控制的位点密度和确定的N配位环境的单铁原子催化剂。他们将其用作模型系统,以电子方式了解ORR机制。

黄教授说:“我们首次开发了Operando Mossbauer光谱,以鉴定在ORR期间活性原子分散的Fe部分的确切结构和自旋状态。”

通过结合拉曼光谱和X射线吸收光谱(XAS)测量以及密度泛函理论(DFT)研究,研究人员证明了活性单Fe原子部分的与电位相关的结构和电子演化是通过直接在ORR条件下捕获* O 2-和* OH中间体。

这些结果为操作技术和SAC的集成提供了概念证明,这可能将电子方向的见解引导到催化中心和反应机理。

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